УНРЦ МПГУ, Москва, февраль 2010 Молекулярно-лучевая эпитаксия и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек К.С. Журавлев Институт Физики Полупроводников СО РАН, Новосибирск, Россия

2 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек План выступления Информация о лаборатории МЛЭ материалов типа А 3 В 5 МЛЭ GaN квантовых точек в матрице AlN Фотолюминесценция GaN/AlN КТ Заключение

3 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Лаборатория МЛЭ материалов типа А 3 В 5 Riber-32PCompact 21TRiber-32P CBE

4 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Методы эпитаксии III-нитридных гетероструктур Молекулярно-лучевая эпитаксия Газофазная эпитаксия Аммиачная МЛЭ Ga(Al) + NH 3 GaN(AlN) + N 2 + H 2 рч-МЛЭ Ga(Al) + N (plasma) GaN(AlN) Ga(CH 3 ) 3 + NH 3 GaN+CH 4 +N 2 +H 2 Al(CH 3 ) 3 +NH 3 AlN+CH 4 +N 2 +H 2

5 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Молекулярно-лучевая эпитаксия Достоинства МЛЭ технологии: низкая скорость роста слоев ( 1 мкм/час = 1 нм/сек), быстрая скорость управления потоками исходного вещества, in situ контроль ростового процесса.

6 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Проблемы МЛЭ GaNAlGaN гетроструктур Технология начала роста: полярность и морфология. Управление упругими напряжениями в гетроструктуре. Уменьшение концентрации дефектов и примесей. Получение требуемой морфологии поверхности и границ раздела. Отсутствие GaN подложки

7 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Встроенное электрическое поле в вюрцитных GaN/AlN КТ Optical properties of wurtzite GaN/AlN QDs are significantly affected by the presence of a strong built-in electric field Origin of electric field: spontaneous polarization at the GaN/AlN interfaces and piezoelectric polarization of strained GaN Resulting electric field value: a few MV/cm Direction of electric field: vertical - along the (0001) growth axis

8 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Эффекты встроенного электрического поля в GaN/AlN КТ Presence of a strong built-in electric field in GaN/AlN QDs results in: Quantum-confined Stark effect Exponential dependence of PL decay times on the QDs size Strong dependence of the PL peak energy on the excitation power as a consequence of the screening of electric field?

9 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Энергетическая диаграмма GaN/AlN КТ A.D. Andreev and E.P. OReilly, Appl. Phys. Lett., 79, 521 (2001)

10 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Sample Initial beam Registration system Specular beam fluorescent display Дифракция быстрых электронов на отражение

11 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек ДБЭО: 2D и 3D дифракционные картины Smooth surface Rough surface e - -beam

12 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек ДБЭО исследования 2D --> 3D transition Braggs spots

13 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Анализ роста КТ с помощью ДБЭО Reflexes intensity evolution Spots shape (Gauss function): I 0 (t) – GaN islands density (t) – effective average dimension of GaN islands x 0 (t) – reflex position, strain x, a.u. time, sec I(x,t), a.u.

14 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Механизмы эпитаксиального роста Frank– van der Merwe (FV) Volmer-Weber (VW) Stranski-Krastanov (SK) - Frank–van der Merwe (FV) E layer + E in + E el < E sub - Volmer-Weber (VW) E layer + E in + E el > E sub - Stranski- Krastanov (SK) E layer + E in + E el < E sub d < d c E layer + E in + E el > E sub d > d c E layer, E in, E sub - surface energies E el – elastic energy

15 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек КТ, выращенные по методу Странского-Крастанова AlN bufer layer GaN wetting layer AlN (0001) GaN islands (self-organized quantum dots) (critical thickness d 2.5 ML)

16 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек ДБЭО контроль моды роста MBE growth of QDs without 2D 3D transition Intensity of 2D (0 0) (0 1/2) and 3D (Bragg Spot) reflexes Coexistence of 2D and 3D growth mode 3D nucleation without wetting layer T S =540 0 C

17 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Кинетика роста GaN островков на поверхности AlN Ga on Nucleation rate of 3D islands increases with substrate temperatureincreasing with substrate temperature increasing

18 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек образца Температура роста GaN, °C Номинальное количество осажденного GaN, монослоев Эквивален тное давление потока NH 3, Торр Эквивален тное давление потока Ga, Торр Количеств о слоев КТ · · · · · · · Условия роста структур с квантовыми точками GaN в AlN

19 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Электронная микроскопия КТ Typical QDs density was in a range of cm -2. Height of QDs was in a range of nm. HRTEM image

20 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Т=5К Спектры фотолюминесценции КТ Зависимость энергии максимума ФЛ от средней высоты КТ от средней высоты КТ

21 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек 149 Безызлучательная рекомбинация в GaN/AlN КТ

22 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Зависимость энергии активации тушения ФЛ от средней высоты КТ H13H13 H 12 E 12

23 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Оже-рекомбинация Рекомбинация через глубокие центры внутри квантовых точек в матрице глубокий центр экситон Возможные механизмы температурного тушения ФЛ КТ

24 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Спектр дислокаций в AlN C. J. Fall, Phys. Rev. B, 65, E act Термически активируемый захват на уровни дефектов, локализованных в окрестности КТ

25 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Микрофотолюминесценция GaN/AlN КТ Fourth harmonic of a cw Nd:Vanadate laser, = 266 nm ( =4.66 eV). The laser spot was about 1.5 m in diameter.

26 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Микро-ФЛ GaN/AlN КТ при различной мощности возбуждения

27 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Зависимость интесивности ФЛО от мощности возбуждения

28 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Зависимость энергии максимума полос ФЛ от мощности возбуждения

29 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Причины независимости положения полос ФЛ от мощности возбуждения Small number of carriers in single QD: 1 e-h pair. The internal electric field in the explored structures is small in comparison with the value deduced from the piezoelectric constants and the spontaneous polarization. Small shift of particular PL bands can be due to recharging of defects located at distance of a few nm from QD.

30 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Изменение параметров решетки GaN КТ по данным ДБЭО

31 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Фотолюминесценция КТ GaN/AlN при высокой мощности накачки Т=5К Спектры ФЛ Зависимость интенсивности ФЛ от мощности лазера

32 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Энергия максимума полосы ФЛ Зависимости положения и ширины полос ФЛ уровня накачки Ширина полосы ФЛ

33 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Перенормировка запрещенной зоны K QD = eV cm K Bulk =4.27·10 -8 eV cm M. Yoshikawa, J. Appl. Phys. 86, 4400 (1999) Энергетический сдвиг из-за ренормализации запрещенной зоны в объемном GaN - коэффициент поглощения, d - толщина смачивающего слоя, J – плотность энергии в импульсе, V - объем всех КТ. n max = см -3 Зависимость энергии полосы ФЛ от мощности возбуждения

34 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Нестационарная ФЛ КТ GaN/AlN Расчет T. Bretagnon, PRB, 73, (2006). Спектры нестационарной ФЛКинетика ФЛ Время жизни в КТ Наши данные Энергетический спектр КТ разного размера

35 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Заполнение энергетических состояний FeFe FhFh Квантовые точки Квантовые ямы FeFe FhFh (E) E

36 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Тонкая структура экситонов в КТ Momentum conservation law Energy scheme of exciton R. Seguin et al. PRL, 95, (2005). The total angular momentum of heavy- hole excitons in QDs M=s+j, s= ½ (the electron spin), j= 3/2 (the heavy-hole angular momentum). Four degenerate states: M= 1(bright states), M= 2(dark states). Emission of pure states is circular polarized. 1. Electron- hole exchange interaction: - causes a dark-bright splitting, - mixes the dark states, -- lifts their degeneracy. 2. Lower symmetry of QDs: -produces a nondegenerate bright doublet, -- mixes the bright states. The mixed states usually produce lines showing linear polarization.

37 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Линейно поляризованное излучение КТ Micro-PL spectra of QDs D. Gammon et al. PRL, 76, 3005 (1996). Electron-hole exchange energy in QDs M. Bayer et al. PRB, 65, (2002). Neutral exciton spectrum of single-QDs exhibits a doublet of lines that are linearly polarized along two perpendicular directions. Light-hole-to-heavy-hole valence band mixing modulates the oscillator strengths of the different components, in case of anisotropic confinement. GaAs/AlGaAs islands InGaAs/AlGaAs QDs

38 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Micro-PL of QDs with different density and size Polarized micro-PL of QDs Sample#3 =90 =0 =15% Polarization degree depends on density of QDs, it varies from 2% to 15%. Линейно поляризованная ФЛ GaN/AlN КТ

39 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Micro-PL of QDs with different density - GaN QDs are tend to be formed at elastic potential minima on AlN surface close to defects such as threading edge dislocations. - This leads to anisotropy of strain and shape of a QD and linear polarization of PL emission of single QD. - If the density of QDs is higher than density of dislocations one part of QDs will be formed close to dislocations and exhibit linearly polarized emission while other QDs will be dislocation free and exhibit unpolarized emission. The higher degree of PL polarization of sample with lower QD S density can be attributed to the larger part of QDs, which are located at vicinity of dislocations

40 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек В ИФП СО РАН развита МЛЭ технология GaN квантовых точек в матрице. Ведутся исследования механизмов роста, структурных и люминесцентных свойств структур с квантовыми точками

41 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек (Рост), В.Г.Мансуров, Ю.Г.Галицын, Т.В.Малин, А.Тихонов (Рост), (Микроскопия), А.К.Гутаковский (Микроскопия), (Фотолюминесценция). И.Александров, А.М.Гилинский, (Фотолюминесценция). ИФП СО РАН, Новосибирск (Microscopy) Ph. Vennegues (Microscopy) Centre de Recherche sur lHetero-Epitaxie et ses Applications, Valbonne, France (micro-Photoluminescence) P. P. Paskov, P.O.Holtz (micro-Photoluminescence) Linköping University, Linköping, Sweden

42 МЛЭ и л юминесценция GaN/AlN квантовых точек Спасибо за внимание ! Спасибо за внимание !