Проекционные методы в линейном регрессионном анализе: PCR-PLS Андрей Богомолов Российское хемометрическое общество Методы многомерной калибровки: PCR/PLS

Тема лекции Многомерная калибровка Multivariate Calibration Анализ многомерных данных (Хемометрика) Multivariate Data Analysis (Chemometrics)

К вопросу о русской терминологии родной язык хемометрики - английский терминология за 30 лет устоялась: статьи, учебники, книги, конференции устоявшиеся аббревиатуры: PCA, PCR, PLS, SIMCA, RMSEP, etc. - не нуждаются в расшифровке русская терминология создается сейчас почему нужен перевод? в настоящей лекции - параллельная терминология

Регрессионный анализ XY ? зависимая переменная независимая переменная линейная регрессия Y = XB + E МГК - моделирование (X) Регрессия - моделирование (X,Y)

Спектроскопические данные Спектры (X) Концентрации (Y) [C 1 ] … [C q ]

Регрессия & Калибровка Regression is an approach for relating two sets of variables to each other Kim Esbensen Calibration is a process of constructing a mathematical model to relate the output of an instrument to properties of samples Kenneth Beebe Калибровка ~ Регрессия

Для чего нужна калибровка? замена прямого измерения интересующего свойства, измерением другого, коррелирующего с первым такая потребность возникает если прямое измерение интересующего свойства нежелательно: дорого трудоемко занимает много времени этически нежелательно эксперимент невозможен, и т. п. в подавляющем числе практических ситуаций такая замена оправдана!

Примеры из различных областей ХИМИЯ: калибровка – инструмент 1 количественного анализа БИОЛОГИЯ: непосредственный анализ может быть губителен для живых существ МЕДИЦИНА: неинвазивный анализ, например, определение сахара в крови спектроскопически (ближний ИК) ПСИХОЛОГИЯ: анализ личности может потребовать длительных наблюдений, желательно использовать косвенные данные СОЦИОЛОГИЯ и ФИНАНСЫ: предсказание может быть основано только на исторических данных

Одномерная калибровка: один компонент Y = X Univariate calibration r 2 =

r 2 = Одномерная калибровка: многокомпонентная смесь

Многомерная калибровка y=xb+eY=XB+E

Преимущества многомерной калибровки возможность анализировать несколько компонентов одновременно выигрыш в точности от усреднения при использования «избыточных», в т.ч. сильно коррелирующих измерений (спектры); возможность диагностики «плохих» образцов в процессе предсказания «парадигматический сдвиг» в подходах к решению проблем (например, NIR)

Калибровка и предсказание Калибровка (Calibration) Предсказание (Prediction)

Классические и инверсные методы Два основных подхода в многомерной калибровке: Классический МНК (Classical Least Squares, CLS) основан на прямом решении уравнения Бугера- Ламберта-Бера A = Cε | X = Yε Инверсный МНК (Inverse Least Squares, ILS) решают уравнение вида С = Ab | Y = Xb В настоящей лекции – только ILS

Множественная линейная регрессия (МЛР) Multiple Linear Regression (MLR) Решение: b = (X T X) -1 X T y n - число объектов (спектров) p - число переменных (длин волн) y=b 0 + b 1 x 1 + b 2 x 2 +…+b p x p +e

Недостатки МЛР МЛР может не сработать, если: высока коллинеарность в X (спектры) неустойчивое решение для коллинеарных даных обусловлено преобразованием (X T X) -1 X T высокий уровень шума, ошибки в X переменных больше, чем образцов (типично для спектральных данных) есть линейная зависимость между переменными внутри X визуальная интерпретация МЛР-моделей затруднительна

Пример спектральных данных: полиароматические углеводороды λ, нм ε, M -1 см -1 [1] - 2-ацетофенантрен; [2] - 2-ацетиламинофенантрен; и [3] - 3-ацетиламинофенантрен [C 1 ] : M [C 2 ] : M [C 3 ] : M C ε + E = D R.S.D. (E) = C e = C + 5% (C max ) Обучающий набор Training Set Тестовый набор Validation Set

Компонент 1Компонент 2Компонент 3 МЛР-калибровка

Метод главных компонент, МГК (Principle Component Analysis, PCA) преобразует данные, проецируя их в пространство ГК МГК (PCA) - оружие против коллинеарности D = TP T + E

x = A (522 нм) y = A (644 нм) z = A (714 нм) Концепция PCA «на пальцах»

PCA + MLR = PCR ! В результате РГК (PCA): Происходит компрессия данных уменьшается размерность данных коллинеарность обращается во благо; уменьшается ошибка; РГК-нагрузки (PCA-scores) T ортогональны содержат информацию о концентрациях компонентов T можно использовать для построения MLR- модели, вместо X; этот метод называется… регрессия на главные компоненты, РГК (Principal Component Regression, PCR)

Схема РГК (PCR) – подробнее PCA: MLR: n - объектов p - переменных a - главных компонент

Интерпретация РГК-модели интерпретация модели служит для изучения внутренней структуры данных: Группы Выбросы Связь между X и Y инструменты диагностики МГК (PCA) работают в РГК (PCR): График счетов (Scores) График нагрузок (Loadings) График счетов и нагрузок вместе (Bi-plot) График остатков (Residuals) инструменты диагностики РГК: Совместный график нагрузок X и Y

Строим РГК-модель (Simdata)

Проверка (валидация) модели проверка (Validation) модели служит для: Определения размерности модели (числа ГК) Оценки предсказательной способности модели проверка модели производится с помощью тестовых данных: того же диапазона и того же качества что обущающие данные (та же генеральная выборка) достаточно представительные или кросс-валидации (Cross-Validation) Полная Сегментная

RMSEP RMSEС = Root Mean Square Error of Calibration RMSEP = Root Mean Square Error of Prediction минимум на кривой RMSEP - основной индикатор числа ГК RMSEP - оценка точности в единицах измерения! RMSEP используется для сравнения моделей

Оценка числа компонент в РГК правильный выбор числа главных компонент - ключевая проблема многомерной калибровки модель с недостаточным числом ГК (underfitting) не использует всей полезной информации из данных модель с избыточным числом ГК (overfitting) начинает моделировать шум (ошибку) нужно найти оптимальную размерность модели это помогают сделать тестовые данные

Число компонент (Simdata)

Оценка числа ГК в РГК: особенности число ГК (размерность модели) определяется нуждами калибровки, и не обязательно совпадает с результатом МГК активно используется тестовые данные (Test Set) RMSEP = Root Mean Square Error of Prediction минимум на кривой RMSEP - основной индикатор числа ГК для спектральных данных показательной может быть форма X-нагрузок (X-loadings) решение всегда за экспертом!

Несовершенства РГК РГК - мощный метод многомерной калибровки имеет безусловные преимущества перед MLR однако, не вполне оптимизирован для калибровки пространство ГК оптимально для моделирования внутренней структуры данных матрицы X, но не учитывает структуры Y и связи между X и Y можно ли учесть эту связь при построении проекционной модели? да, использовать PLS!

Факторные пространства существует бесконечное множество способов декомпозиции данных вида D = TP T + E парные вектора в T и P называются факторами (factors), а преобразование - проекцией данных на факторное пространство (factor space) или факторной компрессией пространство главных компонент один из наиболее важных вариантов факторного пространства для задания факторного пространства нужен критерий, например, МГК (PCA) использует критерий максимальной остаточной дисперсии

PLS – мощная альтернатива PCR Метод проекции на латентные структуры (ПЛС) и ПЛС-регрессия (ПЛС-Р) PLS = Partial Least Squares -> Projection on Latent Structures ПЛС-пространство создается при участии двух переменных X и Y одновременно; критерием является моделирование той структуры (информации) в X, которая имеет корреляцию с Y например, спектральные полосы (X), которые отвечают за концентрацию компонента(ов), заданные в Y ПЛС-модель специально оптимизирована для регрессионного анализа

ПЛС-регрессия: схематическое представление ПЛС-декомпозиция затрагивает обе матрицы X и Y в результате - 2 набора счетов (scores) и нагрузок (loadings) плюс дополнительная матрица взвешенных нагрузок W (loading- weights) критерий: максимальная ковариация между T и U X = TP T + E Y = UQ T + F

Две разновидности ПЛС: ПЛС1 и ПЛС2 существуют две популярных разновидности ПЛС: ПЛС1 (PLS1) и ПЛС2 (PLS2) ПЛС1 модель строится для единственной переменной Y (аналогия с МЛР), например, для концентрации одного компонента смеси если нужна калибровка по нескольким компонентам, строится несколько независимых моделей ПЛС2 рассчитывается для нескольких компонентов одновременно расчетные алгоритмы методов отличаются соответственно

Основы алгоритма ПЛС ПЛС-декомпозиция производится алгоримом NIPALS NIPALS = Non-linear Iterative Partial Least Squares факторы находятся по очереди, один за другим, расчет всех факторов (как в SVD) не обязателен итерационная замена векторов u f -> t f и u f -> t f для нахождения текущего фактора f - алгоритмическая основа ПЛС алгоритм работает до выполнения критерия сходимости детальное изучение алгоритмов не входит в задачу данной лекции, однако… ознакомимся с основными шагами на примере ПЛС2

NIPALS алгоритм для ПЛС2 0.0.ufuf выбор начального приближения u 1.1.w f = X f T u f /|X f T u f |расчет нормализованного вектора взвешeнных нагрузок w 2.2.t f = X f T w f расчет вектора весов t 3.3.q f = Y f T t f /|Y f T t f |расчет нормализованного вектора нагрузок q 4.4.u f = Y f T q f расчет вектора счетов u 5.5.t f.new - t f.old |< lim?проверка сходимости: да -> go to 1. 6.p f = X f T t f /t f T t f расчет вектора весов p 7.7.b f = u f T t f /t f T t f расчет внутненнего коэффициента регрессии b 8.8.X f+1 = X f+1 - t f T p f Y f+1 = Y f+1 - b f t f q f T расчет остатка X и Y 9.f = f + 1f = f + 1Переход к следующему фактору

NIPALS алгоритм для ПЛС1 1.1.w f = X f T y f /|X f T y f |расчет нормализованного вектора взвешeнных нагрузок w 2.2.t f = X f T w f расчет вектора весов t 3.3.q f = y f T t f /|t f T t f |расчет нагрузки q (скаляр) фактора f 4.4.p f = X f T t f /t f T t f расчет вектора весов p 5.5.X f+1 = X f+1 - t f T p f y f+1 = y f+1 - q f t f расчет остатка X и y 6.6.f = f + 1f = f + 1переход к следующему фактору

NIPALS алгоритм для ПЛС1 1.1.w f = X f T y f /|X f T y f |расчет нормализованного вектора взвешeнных нагрузок w 2.2.t f = X f T w f расчет вектора весов t 3.3.q f = y f T t f /|t f T t f |расчет нагрузки q (скаляр) фактора f 4.4.p f = X f T t f /t f T t f расчет вектора весов p 5.5.X f+1 = X f+1 - t f T p f y f+1 = y f+1 - q f t f расчет остатка X и y 6.6.f = f + 1f = f + 1переход к следующему фактору

Предсказание по ПЛС-модели Ŷ = X new B B = W(P T W) -1 Q T

ПЛС1 и ПЛС2 ПЛС1 моделирует только одну переменную y «за раз» в этом смысле ПЛС2 кажется гибче при калибровке нескольких свойств, позволяя моделировать любую комбинацию переменных без их разделения - совместно однако, ПЛС1 дает по отдельной модели на каждое из интересующих свойств, возможно, с различным числом факторов не будет ли набор независимых моделей всегда лучшим решением? однозначного ответа пока нет… сравним методы на практике!

[1] - 2-ацетофенантрен; [2] - 2-ацетиламинофенантрен; и [3] - 3-ацетиламинофенантрен [C 1 ] : M [C 2 ] : M [C 3 ] : M C ε + E = D R.S.D. (E) = C e = C + 5% (C max ) ε, M -1 см -1 Строим ПЛС2-модель (Simdata) λ, нм 1 2 3

Интерпретация ПЛС-моделей структура X (Simdata)

Интерпретация модели служит для изучения внутренней структуры данных Сходство с РГК (PCR): X-счета и нагрузки (scores & loadings) Особенности: график t – u : метод обнаружения выбросов (outliers) графики нагрузок w – w : карта переменных cравнение двух X-нагрузок p – w : насколько Y повлияла на декомпозицию X график w – q Интерпретация ПЛС-моделей: связь X и Y (Simdata)

Интерпретация ПЛС-модели: выбросы (Octane) График T - U как средство детекции выбросов (outliers)

Проверка ПЛС-моделей Проверка (Validation) модели преследует две основные цели: Оценка предсказательной способности модели: График предсказанние относительно измерения (Predicted vs Measured) RMSEP Определение оптимального числа компонент Меньше факторов чем в РГК Минимум RMSEP

Сравнение моделей (Simdata) МЛР (MLR)РГК (PCR)ПЛС1-Р (PLS1-R) ПЛС2-Р (PLS2-R) [C1] [C2] [C3] Сравнение моделей калибровки трехкомпонентной смеси ПАУ (Simdata) вывод: модели РГК, ПЛС1-Р, ПЛС2-Р примерно одинково хороши для калибровки этих данных (без осложнений) результаты МЛР значительно хуже, для [C3] - неудовлетворительные

Сравнение методов калибровки MLR плохо пригоден для спектроскопических данных PCR имеет недостатки, но хорошо работает при отсутствии осложнений PLS является лучшим решением для большинства практических задач PLS1 или PLS2? Как выбрать метод? – пробовать! Как сравнивать разные модели? RMSEP

Предсказание: диагностика соответствия новых образцов с построением калибровочной модели проблемы еще не кончаются возможность выявления образцов, несоответствующих данной регрессионной модели является одним из преимуществ многомерного подхода в калибровке Deviation - эмпирический параметр, характеризующий меру соответствия нового образца калибровочной модели рассмотрим наш пример…

Диагностика предсказания (Simdata)

Принципы построения «хорошей» калибровки правильно приготовить (собрать) образцы визуально изучить данные, если необходимо, применить предварительную обработку данных (preprocessing) если необходимо применить шкалирование/ взвешивание (scaling/weighting) интерпретировать модель, изучить структуру данных, выявить и удалить возможные выбросы тщательно оценить размерность модели, диагностировать модель диагностировать предсказание

План семинара Пример 1. Концентрационная калибровка трехкомпонентной смеси ПАУ по спектрам в УФ- видимой области (искусственные данные). общие навыки калибровки, интерпретации и диагностики модели, предсказания на «идеальных» данных Пример 2. Определение октанового числа топлива по спектрам ближнего ИК. калибровка на реальных данных, обнаружение и удаление выбросов Пример 3. Качество пшеницы (факультативно). самостоятельное построение калибровки, MSC, выбор переменных

Рекомендуемая литература Richard Kramer Chemometric Tchniques for Quantitative Analysis * Kim H. Esbensen Multivariate Data Analysis - in Practice ** Kenneth R. Beebee et al. Chemometrics: a Practical Guide ** Harald Martens, Tormod Naes Multivariate Calibration ** Richard G. Brereton Chemometrics: Data Analysis for the Laboratory and Chemical Plant *** Edmund R. Malinowski Factor Analysis in Chemistry ****

Пример 1: Калибровка смеси ПАУ Цель: выработка навыков калибровки с программой Unscrambler изучить наборы данные: обучающий, тестовый, «unknown» - в таблице, как серии спектров построить калибровки: РГК, ПЛС2 - сравнить модели построить ПЛС1 для каждого из 3-х компонентов, определить размерность моделей изучить графики scores, loadings, T-U, Predicted vs Measured, RMSEP, Variance для [С1] - [С3] с разным количеством факторов предсказать «неизвестные» образцы

Пример 2: Определение октанового числа бензина стр. 139, файл Octane Цель: работа с реальными данными, диагностика и устранение выбросов преимущественно по книге: построить калибровку ПЛС1, диагностировать определить выбросы, удалить, обносить калибровку проверить модель различными способами, включая тестовый набор построить РГК, сравнить модели предсказать «неизвестные» образцы

Пример 3: Качество пшеницы стр. 150, файл Wheat Цель: самостоятельное построение калибровочной модели построение моделей ПЛС1/2, сравнение моделей определение и удаление выбросов применение MSC попробовать удаление переменных для улучшения модели