1 ЛЕКЦИЯ 2. ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ЭЛЕКТРОННОГО ПУЧКА С ТВЕРДЫМ ТЕЛОМ (одноэлектронное приближение). Процессы, происходящие в конденсированных материалах при воздействии пучков заряженных частиц, называют радиационными процессами. 1. Временные стадии радиационных процессов. 2. Пространственная структура треков электронов. 3. Классификация процессов взаимодействия электронов с веществом. 4. Пробег электронов 5. Распределение энергии электронного пучка и поглощенной дозы по глубине образца 6.Расчет энергии тормозного излучения

2 1. Временные стадии радиационных процессов. Последовательность процессов в веществе, развивающихся после поглощения энергии излучений, условно принято делить на физическую стадию, физико-химическую стадию и химическую стадию. Физическая стадия происходит за время с и включает процессы поглощения, перераспределения и деградации поглощенной энергии. В результате ионизации и возбуждения молекул образуются: - ионы (М + ), - возбужденные ионы (М + *), - вторичные электроны (дельта-электроны) - возбужденные состояния молекул (М*), - сверхвозбужденные состояния молекул (М**) с энергией, превышающей первый потенциал ионизации молекул (30 эВ) - плазмоны, представляющие собой коллективное сверхвозбужденное состояние ансамбля молекул. Молекулярная система находится в энергетически неравновесном состоянии с негомогенным распределением активных частиц. Общий радиационный выход первичных заряженных и возбужденных частиц составляет 7-10 частиц/100 эВ.

3 На физико-химической стадии за время с протекают реакции заряженных и возбужденных частиц, процессы передачи энергии и молекулярная система переходит в состояние теплового равновесия. На химической стадии в шпорах, блобах и коротких треках протекают реакции образовавшихся ионов, электронов, свободных радикалов друг с другом и с молекулами среды. В жидкой фазе за время порядка сек происходит выравнивание концентраций продуктов радиолиза по объему.

4 Временная шкала процессов в радиационной химии Процесс Длительность, сек Физическая стадия ( с) Ионизация или возбуждение Пролет электроном с энергией 1 МэВ расстояния порядка диаметра молекулы Физико-химическая стадия ( с) Релаксация высоковозбужденных состояний молекул Автоионизация свехвозбужденных состояний Диссоциация возбужденных молекул в ионно- молекулярных реакциях типа H 2 O* + H 2 O H 3 O + + OH Сольватация протона в воде (гидратация) Термализация вторичных электронов Сольватация электрона в воде (гидратация)

5 Временная шкала процессов в радиационной химии Процесс Длительность, сек Химическая стадия Внутришпоровые реакции и образование первичных молекулярных продуктов радиолиза в полярных жидкостях Время жизни шпор в воде Реакции сольватированных электронов и радикалов с акцепторами и образование вторичных радикалов и стабильных продуктов радиолиза в объеме жидкости Реакции с участием пероксидов, образовавшихся при облучении 10 -3

6 2. Пространственная структура треков электронов Структуры пространственного распределения промежуточных активных частиц. Путь ионизирующей частицы в веществе называется треком. Выбитые в акте ионизации при взаимодействии излучения с атомами и молекулами вещества вторичные электроны (или, как их еще называют, дельта-электроны) обладают достаточной энергией, чтобы произвести ионизацию и возбуждение еще нескольких молекул среды. Если принять, что работа, необходимая для образования пары ион-электрон, равна 30 эВ, то при энергии падающего электрона - 1 МэВ общее число вторичных электронов составит 3×10 4. Именно эти электроны обусловливают основное воздействие ионизирующих излучений на вещество. Участие дельта-электронов в процессах ионизации и возбуждения придает особый характер распределению ионов и возбужденных молекул в объеме облучаемого вещества.

7 Шпора представляет собой сферу диаметром нм в жидкостях и 100 нм в газе и содержит либо одиночную пару зарядов, либо несколько частиц (в среднем 2-3 иона и 2-3 возбужденные молекулы). Расстояние между шпорами зависит от вида падающей частицы и ее энергии. Для ускоренных электронов это расстояние весьма значительно и составляет приблизительно 100 нм в жидкости и 10 4 нм в газе.

8 Вторичные электроны с энергиями от 100 до 500 эВ образуют локальные области ионизации, которые содержат до 20 ионов - блобы. Здесь вторичные электроны рождают третичные электроны, третичные - электроны четвертого поколения и т. д., которые характеризуются весьма малыми величинами пробегов и, очевидно, не могут далеко уйти от места своего образования (эффект клетки). Если энергия вторичных электронов составляет эВ, то перекрытие образующихся шпор создает структуру с цилиндрической симметрией, называемую "коротким треком".

9 Для электронов траектория не является прямолинейной из-за большого числа актов упругого рассеяния на электронах вещества. След движения электрона имеет извилистый характер. На рисунке представлены результаты моделирования процесса диссипации импульсного электронного пучка в пенопласте. Расчет выполнен по программе PCLaB для точечного источника электронов. Визуализация распространения электронов с энергией 300 кэВ (а) и 400 кэВ (б) из точечного источника в мишени из пенопласта. Шаг сетки 10 мм.

10 Метод Монте-Карло Электронные траектории рассчитываются, используя статистические методы моделирования (т.н. метод Монте-Карло). При таком расчете продвижение электрона в мишени рассчитывается проходящим как бы ступенчатым образом. Длина шага обычно принимается равной средней длине свободного пробега между актами рассеяния. На каждом шаге выбирается угол рассеяния, соответствующий типу столкновения (упругому или неупругому). Выбор типа столкновения и величины угла рассеяния определяются случайными числами (отсюда и название метода), чтобы создать распределение актов рассеяния, подобное поведению реального электрона. Электронная траектория прослеживается до тех пор, пока энергия не уменьшится до фиксированной пороговой энергии (при которой интересующие исследователя процессы не могут происходить). Отдельная траектория не представляет полного взаимодействия электрон – твердое тело, поэтому для достижения статистической достоверности рассчитывается большое число траекторий (~10 000).

11 3. Классификация процессов взаимодействия электронов с веществом. При воздействии электронного пучка на образец электроны пучка претерпевают взаимодействия, которые можно разделить на упругие и неупругие. (возбуждение) (релаксация)

Упругое рассеяние. Упругим рассеянием называется процесс взаимодействия частиц, при котором сохраняется полная кинетическая энергия всех взаимодействующих частиц, но происходит ее перераспределение между частицами. При упругом рассеянии изменяется направление вектора скорости электрона. Образцу при каждом акте упругого рассеяния передается энергия порядка 1 эВ, что пренебрежимо мало по сравнению с первоначальной энергией электронов в пучке (10 4 – 10 6 эВ). Угол отклонения от направления падения может принимать значения в переделах от 0° вплоть до 180°, но его наиболее вероятное значение составляет по порядку величины единицы градусов. Упругое рассеяние происходит в результате взаимодействия электронов высокой энергии с ядрами атомов, частично экранированных связанными электронами.

13 1. Упругое рассеяние электронов meme M

14 1. Поляризационное взаимодействие 2. Обменное взаимодействие m M

15 где m α, m β массы, a v α, v β векторы скорости частиц. Закон сохранения импульса приводит к равенству импульсов системы до и после столкновения: Рассмотрим столкновение частиц сорта α и β. Будем считать, что в процессе столкновения воздействие внешних сил на частицы отсутствует. В этом случае, как известно, импульс и энергия системы взаимодействующих частиц остаются неизменными. Импульс системы представляет сумму импульсов сталкивающихся частиц: Закон сохранения энергии позволяет определить изменение в процессе столкновения суммарной кинетической энергии системы: meme M

16 Упругое рассеяние электронов на нейтральных атомах meme M частицамасса электрон кг H кг E0E0

17 В результате упругих взаимодействий электрон может покинуть образец. Такой электрон называется отражённым. Экспериментально установлено, что доля отраженных электронов может достигать 30% от изначального количества электронов пучка. Электроны пучка, которые вылетают с поверхности образца в качестве отражённых электронов, имеют меньшую энергию, чем до взаимодействия, так как проходят некоторое расстояние внутри твёрдого тела и теряют энергию. Контраст изображения, полученный в режиме отражённых электронов в растровой электронной микроскопии позволяет извлекать полезную информацию о различии среднего атомного номера исследуемого объекта (Рис. 1, слева). Коэффициент отражения электронов прямо пропорционален атомному номеру матрицы, поэтому более светлые области на изображении соответствуют фазам с большим средним атомным номером.

18 Дифференциальное сечение упругого рассеяния dσ электрона с кинетической энергией E в телесный угол dΩ на атоме с зарядом eZ (Z атомный номер) связано с углом отклонения (рассеяния) формулой Резерфорда: Из этого соотношения вытекают следующие закономерности упругого рассеяния: - вероятность рассеяния убывает обратно пропорционально квадрату энергии налетающего электрона -и быстро растет с увеличением атомного номера и уменьшением угла рассеяния. Так как средняя длина свободного пробега λ, или среднее расстояние, которое проходит электрон между двумя последовательными взаимодействиями, и сечение рассеяния, обратно пропорциональны друг другу, то λ возрастает при уменьшении Z и возрастании E. Вероятность упругого рассеяния больше в материалах с большим атомным номером и при низких энергиях электронов.

Неупругое рассеяние Неупругим рассеянием называется процесс взаимодействия частиц, при котором часть кинетической энергии электрона расходуется на возбуждение внутренних степеней свободы атома или ядра, энергию излучений или образующихся частиц. При неупругих взаимодействиях траектория электрона изменяется мало, при этом происходит передача энергии твёрдому телу. Неупругие взаимодействия происходят, в основном, между электронами пучка и электронами образца. Для электронов при неупругом рассеянии в твердом теле основные механизмы потери энергии: -ионизационные потери энергии (ионизационное торможение); - радиационные потери энергии (радиационное торможение) - ядерные реакции под действием электронов.

20 Благодаря неупругим взаимодействиям возникают: ƒ ионы и вторичные (рассеянные) электроны ƒ непрерывное рентгеновское излучение ƒ характеристическое рентгеновское излучение ƒ оже-электроны ƒ колебания решётки (фононы) ƒ электронные колебания (плазмоны) ƒ электронно-дырочные пары ƒ катодолюминесценция

Основные закономерности ионизационного торможения электронов: - ионизационные потери энергии электронов пропорциональны заряду и плотности среды: - логарифмически зависят от энергии электронов :

22 Молекула или атомЭнергия ионизации в эВ ХеХе 12,1 O2O2 О13,6 Н2OН2O H CO 2 13,8 Н2Н2 15,44 N2N2 15,6 NeNe 21,6 He24,6 Ионизация

23 Литература ионизация электронным ударом Изменение числа электронов:

24 Благодаря неупругим взаимодействиям возникают: ƒ вторичные (рассеянные) электроны ƒ непрерывное рентгеновское излучение ƒ характеристическое рентгеновское излучение ƒ оже-электроны ƒ колебания решётки (фононы) ƒ электронные колебания (плазмоны) ƒ электронно-дырочные пары ƒ катодолюминесценция

Радиационные потери энергии электронами -непрерывное рентгеновское излучение (тормозное излучение) -характеристическое рентгеновское излучение Рентгеновский спектр, состоящий из узких линий (характеристическое излучение), налагающихся на непрерывный фон (тормозное излучение – плавная кривая).

26 Область энергий электронов условно делят на две: когда ионизационные потери ниже радиационных и наоборот. На границе между ними вводят понятие критической энергии. Критической энергией называется энергия, при которой ионизационные и радиационные потери равны. Критическая энергия электронов для твердых веществ и газов оценивается по формуле:

27 Критические энергии для различных веществ ВеществоКритическая энергия, Е крит (Мэв) Н340 С103 Воздух83 А147 Fe24 Сu21.5 Рb6.9

28 Электрон с высокой энергией претерпевает торможение в кулоновском поле атома. Потеря энергии электрона при таком торможении преобразуется в квант рентгеновского излучения, которое называется тормозным рентгеновским излучением. Так как энергетические потери в процессе этого торможения могут принимать любые значения, то тормозное рентгеновское излучение образует непрерывный спектр с энергией от нуля до энергии электронов пучка. Рентгеновский спектр, состоящий из узких линий (характеристическое излучение), налагающихся на непрерывный фон (тормозное излучение – плавная кривая).

29 Электрон, обладающий достаточно высокой энергией, при взаимодействии с атомом может вызвать освобождение сильно связанного электрона с внутренних оболочек, в результате чего атом оказывается ионизованным в высокоэнергетическом состоянии. Последующая релаксация этого возбуждённого состояния приводит к эмиссии характеристического рентгеновского излучения. На этом явлении основан рентгеноспектральный микроанализ.

30 Изменение числа электронов: фоторекомбинация Радиационная рекомбинация сопровождается излучением фотона. e + А + А + hv,

31 Значительная доля энергии, приносимой на образец электронным пучком, передаётся твёрдому телу в виде возбуждения колебаний решётки – фононов (нагрева образца). Возбуждение плазмонов. Электрон пучка может возбуждать волны в электронном газе, который существует между ионами в твёрдом теле. Это весьма вероятный процесс неупругого рассеяния. Характерное значение потери энергии электрона на возбуждении плазмона составляет по порядку величины эВ. Благодаря неупругим взаимодействиям возникают: ƒ вторичные (рассеянные) электроны ƒ непрерывное рентгеновское излучение ƒ характеристическое рентгеновское излучение ƒ оже-электроны ƒ колебания решётки (фононы) ƒ электронные колебания (плазмоны) ƒ электронно-дырочные пары ƒ катодолюминесценция

32 5. Пробег электронов Быстрые электроны вследствие их многократного рассеяния при прохождении через вещество не имеют определенных значений пробегов. Даже моноэнергетические электроны вследствие, например, рассеяния могут полностью потерять свою энергию в различных точках пространства. Поэтому используют термины «практический пробег» (или «экстраполированный») и «максимальный пробег» (или «максимальная глубина проникновения»).

33 Величину пробега часто измеряют в граммах на квадратный сантиметр (г/см 2 ). При таком выражении пробег электрона не зависит от плотности материала. Пробег, выраженный в этих единицах, называют массовым пробегом. При малых атомных номерах среды массовый пробег практически не зависит от атомного номера. Критическая энергия электронов составляет 6.9 МэВ для свинца, для более легких материалов она еще выше. Поэтому при энергии электронов менее 1 МэВ потери энергии связаны в основном с ионизационными процессами. Пробег заряженной частицы в веществе обратно пропорционален концентрации электронов в поглощающей среде где N – количество атомов, Z – количество электронов в атоме. Так как где N A - число Авогадро, равное числу атомов в 1 моле вещества, ρ - плотность среды, г/см 3 ; А – атомный вес в г/моль Тогда получим: т.е. пробег, если его выражать в массе вещества, приходящегося на единицу площади, будет зависеть только от Z/A.

34 Z A N a = 6.02 x моль -1

35 Эффективные пробеги (в см) электронов в различных веществах в зависимости от их энергии. Вещество Энергия электрона, МэВ МэВ Воздух 4.1 см 160 см 2· · ·10 4 Вода4.7· см Алюминий2· см Свинец5· см

36 6. Распределение поглощенной дозы электронного пучка по глубине образца. Энергия, передаваемая электронами среде, распределяется в ней неравномерно. На рисунке показано распределение поглощенной дозы по глубине образца для воды. Видно, что на малых глубинах имеет место возрастание дозы. Это обусловлено, в частности, попаданием сюда электронов, рассеянных на больших глубинах. Затем наблюдается спад, вызванный поглощением и рассеянием электронов. Распределение поглощенной дозы D в воде для электронов с различными энергиями: 1 0,5; 2 - 1; 3 - 2; 4 3 МэВ.

37 Распределение поглощенной дозы моноэнергетического пучка электронов в алюминии Распределение поглощенной дозы по глубине алюминия для электронов с энергией 0.1 МэВ (1), 0.5 МэВ (2), 2 МэВ (3) и 3 МэВ (4). [i]. Таблицы физических величин. Справочник. // Под редакцией И. К. Кикоина, М.: Атомиздат, 1976, с [i] 0.1 МэВ 0.5 МэВ D, отн. ед.

38 Зависимости хорошо совпадают при нормировании соответствующих значений глубины t на экстраполированный пробег электронов с этой энергией. формула Фламмерсфильда: E = 1.92(R R) 0.5

39 Для расчета распределения поглощенной дозы моноэнергетичного электронного пучка в воде -значения t/R эк делим на экстраполированный пробег электронов в алюминии и умножим на экстраполированный пробег в воде. -з атем полученные значения делим на плотность воды (ρ = 1 г/см 3 ). Расчет экстраполированного пробега электронов в веществе (от водорода до меди) выполняется на основе экстраполированного пробега электронов в алюминии по формуле: где Z и A – заряд и массовое число ядра-мишени (алюминия или исследуемого вещества).

40 Распределение плотности энергии импульсного электронного пучка по глубине воды: 1)экспериментальные данные, 2–4) расчет для электронов с энергией 300, 350, 400 кэВ, 5) расчет поглощенной дозы электронного пучка Осциллограммы: 1) напряжения, приложенного к планарному диоду, 2) тока электронного пучка

41 Нормированное распределение поглощенной дозы по глубине мишени (точки) при А-К зазоре 10.5 мм (1) и 16 мм (2). Моделирование поглощения электронов (линии) с энергией 100 кэВ (3), 300 кэВ (4), 380 кэВ (5) и 500 кэВ (6) The thermograms of the target with the A-K gap of 10.5 mm (а) and 16 mm (b). Шаг координатных осей 10 мм

42 Зависимости распределения поглощенной дозы в воде для моноэнергетичного пучка электронов с энергией 0.5 МэВ, приведенные в разных работах, а также наши экспериментальные данные.

43 6. Расчет энергии тормозного излучения, формируемого при поглощении электронного пучка Общее число электронов рассчитываем по осциллограмме электронного тока. Осциллограммы напряжения на выходе наносекундного генератора U емк и полного тока электронного пучка I e. Беспалов В.И., Рыжов В.В., Турчановский И.Ю. Конверторы рентгеновского излучения для радиационной обработки тонких пленок // ЖТФ, 1998, том 68, 11, с

44 Полный заряд, переносимый электронным пучком, равен интегралу электронного тока по времени и составляет мКл. Число электронов тогда равно 4.2·10 15 электронов. Тогда полная энергия тормозного излучения С учетом снижения эффективности генерации тормозного излучения при снижении энергии электронов и значительной доли электронов с энергией ниже кэВ, полная энергия тормозного излучения, формируемого при поглощении электронного пучка, будет составлять 1 Дж. При средней длительности импульса тока пучка 60 нс (см. Рис. 1), мощность тормозного излучения составит 17 МВт.

45 Эквивалентная доза - поглощенная доза в органе или ткани умноженная на соответствующий взвешивающий коэффициент для данного вида излучения: Н T,R = W R D T,R Для рентгеновского излучения W R = 1. Единица эквивалентной дозы - зиверт, Зв. Лица из персонала (группа А) за год могут получить эффективную дозу не более 50 мЗв