Зондовая оптическая спектроскопия на основе фотонного эха Каримуллин Камиль Равкатович к.ф.-м.н., н.с. отд. малек. спектроскопии ИСАН н.с. лаб. нелинейной оптики КФТИ Волны-2014 К.Р. Каримуллин 1,2, А.В. Наумов 1,3 1 Институт спектроскопии РАН 2 Казанский физико-технический институт им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН 3 Московский педагогический государственный университет
Фотонное эхо. Схема эксперимента Эхо-спектроскопия примесных кристаллов. Приложения Спектроскопия неупорядоченных твердотельных структур с примесними малекулами – зондами. Примеры исследований и перспективы План доклада
Фотонное эхо Теоретическое предсказание светового эха: Копвиллем У.Х., Нагибаров В.Р. / Световое эхо на парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение Т С Первые экспериментальные работы по фотонному эху: N.A. Kurnit, I.D. Abella and S.R. Hartmann / Observation of a Photon Echo // Phys. Rev. Lett V. 13. P I.D. Abella, N.A. Kurnit and S.R. Hartmann / Photon Echoes // Phys. Rev V P Оптическая эхо-спектроскопия: Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо- спектроскопия. М.: Наука, с. Калачев А.А., Самарцев В.В., Когерентные явления в оптике. Казань: Изд-во КГУ, с. Модель формирования сигналов эха в системе двухуровневых атомов: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы, М.: Мир, с.
Фотонное эхо Теоретическое предсказание светового эха: Копвиллем У.Х., Нагибаров В.Р. / Световое эхо на парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение Т С Первые экспериментальные работы по фотонному эху: N.A. Kurnit, I.D. Abella and S.R. Hartmann / Observation of a Photon Echo // Phys. Rev. Lett V. 13. P I.D. Abella, N.A. Kurnit and S.R. Hartmann / Photon Echoes // Phys. Rev V P Оптическая эхо-спектроскопия: Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо- спектроскопия. М.: Наука, с. Калачев А.А., Самарцев В.В., Когерентные явления в оптике. Казань: Изд-во КГУ, с. Модель формирования сигналов эха в системе двухуровневых атомов: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы, М.: Мир, с.
Фотонное эхо Теоретическое предсказание светового эха: Копвиллем У.Х., Нагибаров В.Р. / Световое эхо на парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение Т С Первые экспериментальные работы по фотонному эху: N.A. Kurnit, I.D. Abella and S.R. Hartmann / Observation of a Photon Echo // Phys. Rev. Lett V. 13. P I.D. Abella, N.A. Kurnit and S.R. Hartmann / Photon Echoes // Phys. Rev V P Оптическая эхо-спектроскопия: Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо- спектроскопия. М.: Наука, с. Калачев А.А., Самарцев В.В., Когерентные явления в оптике. Казань: Изд-во КГУ, с. Модель формирования сигналов эха в системе двухуровневых атомов: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы, М.: Мир, с.
Фотонное эхо Теоретическое предсказание светового эха: Копвиллем У.Х., Нагибаров В.Р. / Световое эхо на парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение Т С Первые экспериментальные работы по фотонному эху: N.A. Kurnit, I.D. Abella and S.R. Hartmann / Observation of a Photon Echo // Phys. Rev. Lett V. 13. P I.D. Abella, N.A. Kurnit and S.R. Hartmann / Photon Echoes // Phys. Rev V P Оптическая эхо-спектроскопия: Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо- спектроскопия. М.: Наука, с. Калачев А.А., Самарцев В.В., Когерентные явления в оптике. Казань: Изд-во КГУ, с. Модель формирования сигналов эха в системе двухуровневых атомов: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы, М.: Мир, с.
Фотонное эхо Теоретическое предсказание светового эха: Копвиллем У.Х., Нагибаров В.Р. / Световое эхо на парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение Т С Первые экспериментальные работы по фотонному эху: N.A. Kurnit, I.D. Abella and S.R. Hartmann / Observation of a Photon Echo // Phys. Rev. Lett V. 13. P I.D. Abella, N.A. Kurnit and S.R. Hartmann / Photon Echoes // Phys. Rev V P Оптическая эхо-спектроскопия: Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо- спектроскопия. М.: Наука, с. Калачев А.А., Самарцев В.В., Когерентные явления в оптике. Казань: Изд-во КГУ, с. Модель формирования сигналов эха в системе двухуровневых атомов: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы, М.: Мир, с.
Эхо-спектроскопия Временная диаграмма возбуждения сигналов эха Схема эхо-спектрометра Пример осциллограммы Условия фазового (пространственного) синхронизма: Измеряемые характеристики: Время фазовой релаксации T 2 – однородная ширина линии электронного перехода Время жизни возбужденного уровня T 1 Исследование быстропротекающих случайных процессов - спектральная диффузия Исследование температурных зависимостей – параметры электрон-фононного взаимодействия Модуляционная эхо-спектроскопия – исследование малых расщеплений энергетических уровней Однородно-уширенные линии одиночных примесных центров, распределенные внутри широкого неоднородного контура
Блок схема экспериментальной установки АОМ-акустооптический модулятор, З – зеркало, Д– диафрагма, П(А)– поляризатор (анализатор), Л – линза, ИМО – измеритель мощности, ИДВ – спектрометр длин волн, ПП – плоскопараллельная пластинка. Временные диаграммы возбуждения сигналов первичного (а), стимулированного (б) и аккумулированного (в) эха. Время в мкс. Параметры установки: Диапазон перестройки спектра лазера – нм; Выходная мощность на длине волны 800 нм – 1 Вт; Спектральная ширина линии излучения – 2 МГц; Мощность на образце в криостате – 50 м Вт; Чувствительность* – 0,5 мВ. * система «Счётчик фотонов» с предусилителем ФЭУ Шаг перемещения строба – 10 нс; Шаг изм. интервала между импульсами – 10 нс; Интервал между импульсами – 50 нс-1 с; Длительность импульсов – 50 нс-10 мкс. Экспериментальная установка Оптический эхо-процессор Каримуллин К.Р., Зуйков В.А., Самарцев В.В. Экспериментальная установка «Оптический эхо-процессор» / Когерентная оптика и оптическая спектроскопия Вып. VIII. С Kalachev A.A., Karimullin K.R., Samartsev V.V., Zuikov V.A., Optical echo-spectroscopy of highly doped Tm:YAG, Laser Physics Letters. – – V. 5, 12. – P
Фотонное эхо в кристалле YAG:Tm 3+ Кривая спада сигналов 2ФЭ I( 12 )~exp[ – (4 12 /T M ) x ] I( 23 )~exp( – 4 12 /T 2 )·exp( – 2 23 /T 1 ) T 1 ( 3 H 4 )= 600 мкс T 1 ( 3 F 4 )= 30 мс Кривая спада сигналов СФЭ Зависимость интенсивности сигналов аккумулированного ФЭ от количества импульсных пар Kalachev A.A., Karimullin K.R., Samartsev V.V., Zuikov V.A., Optical echo-spectroscopy of highly doped Tm:YAG, Laser Physics Letters. – – V. 5, 12. – P T M = 0,75 мкс x= 1,07 Схема уровней
Фотонное эхо в кристалле рубина Al 2 O 3 :Cr 3+ Сверхтонкая структура уровней 53 Cr V.V. Samartsev, A.M. Shegeda, A.V. Shkalikov, V.A. Zuikov / Detection of satellites of primary photon echo in ruby // Laser Physics V.13. No P V.V. Samartsev, A.M. Shegeda, A.V. Shkalikov, T.G. Mitrofanova / Photon echo in ruby doped only by 53 Cr isotope ions // Laser Physics Letters V.5. No 8. P Модуляция временной формы сигналов 2ФЭ в кристалле рубина Модуляция временной формы сигналов СФЭ в кристалле рубина, допированном исключительно ионами 53 Cr Изотопы Cr: 50 Cr – 4,3 % 52 Cr – 82,7 % 53 Cr – 9,6 % (I=3/2; 2I+1=4) 54 Cr – 2,4 % Тонкая структура R 1 -линии рубина Расстояния между максимумами сигналов эха – нс – расщепления уровней МГц
Приложения Оптическая память и обработка информации Примесные кристаллы – перспективные носители информации в системах квантовой памяти и оптической обработки информации C.W. Thiel, Thomas Böttger, R.L. Cone / Rare-earth- doped materials for applications in quantum information storage and signal processing // J. Lumin V P Эхо-голография Л.А. Нефедьев, B.В. Самарцев / Оптическая эхо- голография (обзор) // Журнал прикладной спектроскопии Т С Л.А. Нефедьев, В.В. Самарцев / Цветная эхо- голография // Оптика и спектроскопия Т С K.D. Merkel, R. Krishna Mohan et al. / Multi-Gigahertz radar range processing of baseband and RF carrier modulated signals in Tm:YAG // J. Lumin V P Принципиальная схема эхо-процессора радарного типа (компания S2-CHIP, США) – свертка – корреляция
Неупорядоченные (аморфные) среды неупорядоченные среды распространены повсеместно (полимеры, стёкла, полупроводники, керамики, метаматериалы, наноструктуры и т.д.), к ним относится огромный класс биологических сред Отличия от упорядоченных сред: к-нт теплоемкости ~T к-нт теплопроводности ~T 2 оптические спектры акустические свойства … кристаллы аморфные среды биологические среды
Особенности внутренней динамики и оптических спектров неупорядоченных примесных сред неоднородная ширина ~ 400 см -1 однородная ширина ~ 4 см -1 БФЛ ФК Спектральная полоса одиночной хромофорной малекулы (однородно-уширенный спектр) Спектральная полоса ансамбля хромофорных малекул (неоднородное уширение). Схематическое изображение структуры аморфной матрицы с внедрен- ним в нее примесним центром, взаимодействующим с ДУС, НЧМ и акустическими фононами - (ДУС) фононы -- (НЧМ) T T ~2-4K~50-100K Формирование однородной ширины полосы ? Anderson P.W., Halperin B.I., Varma C.M., Anomalous low-temperature thermal properties of glasses and spin glasses / Phil. Mag V. 25. P.1. Buchenau U., Prager M., Nücker N., Dianoux A.J., Ahmad N.A., Phillips W.A. Low-frequency modes in vitreous silica / Phys. Rev. B V. 34. P Карпов В.Г., Клингер М.И., Игнатьев Ф.Н. Теория низкотемпературных аномалий тепловых свойств аморфных структур / ЖЭТФ Т. 84. С. 760.
Спектроскопия аморфных сред Спектроскопия примесного центра – методы исследования Эффект Шпольского – возникновение узких спектральных линий некоторых красителей в специально подобранных матрицах при низких температурах «Лазерные методы» Возбуждение тонкоструктурных спектров флуоресценции Выжигание провалов Фотонное эхо (с ультракороткими импульсами) Спектроскопия одиночных малекул А.В. Наумов / Спектроскопия органических малекул в твёрдых матрицах при низких температурах: от эффекта Шпольского к лазерной люминесцентной спектромикроскопии всех эффективно излучающих одиночных малекул // Успехи физических наук Т P
Некогерентное фотонное эхо Общий вид лазерной системы Вайнер Ю.Г., Груздев Н.В. Динамика органических аморфных сред при низких температурах: Исследования резоруфина в d- и d6- этаноле при К методом некогерентного фотонного эха. I. Эксперимент. Основные результаты / Оптика и спектроскопия Т. 76, 2. С Каримуллин К.Р., Вайнер Ю.Г., Ерёмчев И.Ю., Наумов А.В., Самарцев В.В. Сверхбыстрая оптическая дефазировка в примесном полиметилметакрилате: исследования методом некогерентного фотонного эха с фемтосекундним временним разрешением / Ученые записки Казанского государственного университета. Серия физико-математические науки Т Кн. 2. С Параметры установки: рабочий диапазон: нм ширина спектра: до 300 см -1 временное разрешение: фс длительность импульсов: нс энергия: до 2 м Дж/имп частота повторения: 1-10 Гц Примеры перестройки спектра
Оптическая дефазировка в примесном толуоле Кривые спада сигнала НФЭ, измеренные в системе Zn-OEP/Toluene при разных температурах Структурные формулы малекул примеси (Zn-октаэтилпорфина) и матрицы (толуола) К процедуре измерения фактора Дебая-Валлера ( ) Вайнер Ю.Г., Кольченко М.А., Наумов А.В., Персонов Р.И., Цилкер С.Дж. Оптическая дефазировка в твердом толуоле, активированном цинк-октаэтилпорфином // Физика твердого тела Т С
Спектроскопия флуоресценции примесного полистирола Спектры резонансной флуоресценции полистирола, допированного малекулами магний - октаэтилпорфина при разных температурах Структурные формулы малекул примеси (Mg-октаэтилпорфина) и матрицы (полистирола) Спектр поглощения образца Kanematsu Y., Ahn J.S., Kushida T., Resonance fluorescence spectra of dye-doped polymers // J. Luminescence V. 53. P
Исследование температурных зависимостей Системаb, МГц/К w, ГГц E, см -1 ZnОЭП/Толуол 41,1 31,1 0, Температурная зависимость фактора Дебая-Валлера для двух примесных систем Температурная зависимость однородной ширины БФЛ для системы Zn-ОЭП/толуол - взаимодействие с широким спектром фононов - взаимодействие с одиночной фононной модой Параметры ДУС и НЧМ, ответственных за дефазировку и уширение БФЛ в системе Zn-ОЭП/толуол К.Р. Каримуллин, М.В. Князев, Ю.Г. Вайнер, А.В. Наумов. Оптическая дефазировка в порфирин-допированных стеклах и полимерах: температурная зависимость фактора Дебая-Валлера / Когерентная оптика и оптическая спектроскопия Вып. XVI. С
Оптическая дефазировка в примесных системах K.R. Karimullin, A.V. Naumov, Dyes characterization for multi-color nanodiagnostics by phonon-less optical reconstruction single-molecule spectromicroscopy, Journal of Luminescence V P Полициклические углеводороды и их производные Фталоцианины, хлорин, диметил-тетразин Порфирины Ме-замещенные порфирины и их производные Ионные красители: крезил фиолетовый, родамин, резоруфин Полупроводниковые кристаллы и квантовые точки
Универсальные свойства аморфных сред Порфирины Ме-замещенные порфирины и их производные
Перспективы Расширение температурного диапазона исследований в область высоких (не криогенных температур) Исследование полупроводниковых квантовых точек Исследование биологических объектов Лекция «Когерентные оптические явления в полупроводниковых наноструктурах с резидентними электронами» Илья Андреевич Акимов, 29 мая, 12:05 Доклад «Исследование релаксационных процессов в ансамбле квантовых точек в наноразмерных полупроводниковых пленках на основе фотонного эха» И.И. Попов, Н.С. Вашурин, С.Э. Путилин и др., 30 мая, 15:00 Построение теоретической модели для описания наблюдаемых в эксперименте симметричных кривых спада в рамках динамической теории оптической дефазировки (проф. И.С.Осадько) (доклад: Федянин В.В. «Сверхбыстрая фазовая релаксация в примесных твердотельных средах: численное моделирование сигналов фотонного эха», 30 мая, постерная секция П3) Модернизация экспериментальной аппаратуры Повышение чувствительности и точности измерений
Прецизионная фокусировка лазерных лучей в эхо-экспериментах конфокальная схема с возможностью возбуждения и сбора люминесценции образца возможность исследования образцов с очень малыми размерами и в сложных схемах эксперимента источник возбуждения: непрерывный полупроводниковый лазер; образец содержит хромофор, люминесцирующий в выбранной спектральной области; люминесценция выделяется фильтром детектор – компактная специализированная (для микроскопии) ПЗС-камера Moticam 2300, снабженная объективом – визуализация образца с увеличением; не требуется задействовать лазер с ограниченним ресурсом и вносить изменения в оптическую схему установки возможность автоматизации Схема конфокального люминесцентного визуализатора Kamil Karimullin, Mikhail Knyazev, Ivan Eremchev, Yuri Vainer, Andrei Naumov, A tool for alignment of multiple laser beams in pump-probe experiments, Measurement Science and Technology V. 24, No 2. - P [4 pages]
Лазерная система и детектор Параметры лазера накачки: энергия: до 125 м Дж/имп (532 нм) длительность импульса: 7-9 нс частота повторения: 1-10 Гц нестабильность работы:
Оптическая дефазировка в системе ТБТ/ПИБ Мощностная зависимость Мощностная зависимость, построенная по измерениям времени дефазировки в системе ТБТ/ПИБ при Т= 5К Температурная зависимость однородной ширины полосы 0-0 перехода малекул ТБТ в матрице ПИБ по данним ФЭ и спектроскопии одиночных малекул Vainer Yu.G., Kolchenko M.A., Naumov A.V., Personov R.I., Zilker S.J., Photon echoes in doped organic amorphous systems over a wide ( K) temperature range, J. Lumin., v. 86, pp (2000).
Благодарности Исследования выполнены при финансовой поддержке: РФФИ (гранты мол_а, мол_а_вед, мол_а) Президиума РАН (пр. «Квантовая физика конденсированных сред») ОФН РАН (пр. «Фундаментальная оптическая спектроскопия и её приложения») Грант Президента РФ для государственной поддержки молодых ученых – кандидатов наук (проект МК ) Спасибо за внимание!