1 Aнатолий Mихайлович БАЛАГУРОВ Лаборато рия нейтронной физики имени И.М.Франка, Объединенный институт ядерных исследований, Дубна tit Структурная нейтронография. - презентация

1 1 Aнатолий Mихайлович БАЛАГУРОВ Лаборато рия нейтронной физики имени И.М.Франка, Объединенный институт ядерных исследований, Дубна tit Структурная нейтронография на реакторе ИБР-2 в ЛНФ ОИЯИ Дубна - ОИЯИ – ЛНФ импульсный реактор ИБР-2 дифракция нейтронов на ИБР-2 примеры дифракционных исследований ВТСП материалы манганиты с КМР эффектом внутренние напряжения в объемных изделиях Илья Михайлович Франк

2 2 Основан в 1956 г. Направления исследований: - теоретическая физика, - физика элементарных частиц, - физика релятивистских ядер, - физика тяжелых ионов; - физика низких и промежуточных энергий; - нейтронная ядерная физика; - физика конденсированных сред; - радиационная биология; - компьютинг, вычислительная физика; - образовательная программа. Объединенный институт ядерных исследований г. Дубна, Московская обл.

3 3 Дубна и ОИЯИ из космоса ОИЯИ р. Дубна р. Волга Водохрани- лище и ГЭС канал Москва - Волга в Москву в Углич

4 4 Азербайджанская Республика Республика Молдова Республика АрменияМонголия Республика БелоруссияРеспублика Польша Республика Болгария Российская Федерация СРВРумыния ГрузияСловацкая Республика Республика КазахстанРеспублика Узбекистан КНДРУкраина Республика КубаЧешская Республика Германией – теория, физика тяжелых ионов, конденсированные среды, … Венгрией – физика конденсированных сред, Италией – ядерная физика. Г О С У Д А Р С Т В А - Ч Л Е Н Ы О И Я И: Специальные соглашения с: Годовой бюджет: ~ 33 млн. долларов

5 5 Теоретической физики, Высоких энергий, Физики частиц, Ядерных проблем, Ядерных реакций, Нейтронной физики, Информационных технологий Импульсный быстрый реактор - ИБР-2 Отдел физики ядра Отдел нейтронных исследований конденсированных сред Лаборатории О И Я И: Лаборатория нейтронной физики имени И.М. Франка Федор Львович Шапиро

6 – 1968ИБР-1 (1 – 6 кВ) 1969 – 1980 ИБР-30 (15 кВ) 1981 – 1983ИБР-2 (100 – 1000 кВ) 1984 – 2005ИБР-2 (1500 – 2000 кВ) Импульсные реакторы в ЛНФ ОИЯИ

7 7 IBR-2 Активная зона и подвижный отражатель ИБР-2 Импульсный реактор ИБР-2 Параметры ИБР-2 ТопливоPuO 2 Объем активной зоны22 л Охлаждениежидкий Na Средняя мощность 2 МВатт Импульсная мощность1500 МВатт Частота повторения5 с -1 Средний поток8·10 12 н/см 2 /с Поток в импульсе5·10 15 н/см 2 /с Ширина импульса215 / 320 мкс Число каналов14

8 8 Реактор ИБР-2 среди других источников нейтронов Реактор ИБР-2 в разрезе подвижный отражатель канал для охлаждения жидким Na

9 9 Отдел нейтронных исследований конденсированных сред Постоянный штат45 Штат дирекции22 Студенты & аспиранты15 Докторов наук7 Кандидатов наук26 Основные методики на ИБР-2: дифракция, малоугловое рассеяние, нейтронная оптика с поляризованными нейтронами, неупругое (некогерентное) рассеяние. Возраст сотрудников отдела НИКС

10 10 Спектрометры на реакторе ИБР-2 ФДВР ДН-2 ТЕСТ СКАТ ЭПСИЛОН НЕРА ДН-12 ФСД ЮМО ДИН КДСОГ РЕФЛЕКС РЕМУР дифрактометры: 6 МУРН: 2 рефлектометры: 2 НУ рассеяние: 3 Действуют в режиме пользователей!

11 11 HRFD ФДВР – фурье-дифрактометр высокого разрешения

12 12 Diffr.-IBR2 Дифрактометры на реакторе ИБР-2 1. ФДВР – фурье-дифрактометр высокого разрешения структура поликристаллов 2. ДН-2 – многопрофильный дифрактометр монокристаллы, магнитная структура, реальное время 3. ДН-12 – дифрактометр для микрообразцов эксперименты при высоком давлении 4. ФСД / ЭПСИЛОН – дифрактометры для стрессов внутренние напряжения в объемных изделиях 5. СКАТ – текстурный дифрактометр текстура горных пород и объемных изделий

13 13 Изучение структуры и динамики конденсированных сред 1. Спектрометры на реакторе ИБР-2 2. Синхротронный источник СИБИРЬ-2, КИ 3. Выездные эксперименты по предложениям ILL (Франция), LLB (Франция), PSI (Швейцария), RAL (Великобритания), HMI (Германия), NPI (Чехия), AEKI (Венгрия), SNRL (Швеция), ANL (США) …

14 14 n-feat Особенности взаимодействия медленных нейтронов с веществом 1) b j не зависят от (тепловые факторы) 2) b j нерегулярно изменяются от элемента к элементу (видны легкие атомы на фоне тяжелых, различимы атомы с близкими номерами) 3) b j нерегулярно изменяются от изотопа к изотопу (изотопное контрастирование) b H = 0.37b Fe-56 = 1.01 b D = 0.67b Fe-57 = ) b j могут быть < 0 (нулевые матрицы) 5) большой вклад магнитного рассеяния (магнитная структура) 6) малое поглощение (большая проникающая способность)

15 15 Tem Развитие метода времени пролета (TOF) для экспериментов по ФКС (1963 – 2003) Первые TOF дифракционные спектры на импульсном источнике нейтронов (Buras, Нитц, Sosnovska, 1963) Геометрическая фокусировка в дифракции (Holas, 1966) Обратная геометрия для неупругого рассеяния (Bajorek, 1964) Дифракция и НУ-рассеяние с импульсным магнитным полем (Нитц, 1968) Гребенчатый замедлитель (Назаров, 1972) Первый TOF структурный эксперимент (Балагуров, 1975) Первый TOF малоугловой эксперимент (Останевич, 1975) Корреляционная спектрометрия на импульсном источнике (Kroo, 1975) Первые 2D и 3D TOF дифракционные спектры (Балагуров, 1977, 1980) Аксиальная геометрия в МУРН (Останевич, 1978)

16 16 Tem Развитие метода времени пролета (TOF) для экспериментов по ФКС (1963 – 2003) Спин-флиппер с протяженной рабочей областью (Корнеев, 1979) Первый поляризатор на зеркалах для TOF спектрометра (Корнеев, 1981) Первые нейтроноводы на импульсном источнике нейтронов (Назаров, 1982) Первые TOF эксперименты в реальном времени с t s 1 мин. (Миронова, 1985) Первый фурье-дифрактометр на импульсном источнике нейтронов (Аксенов, Балагуров, Трунов, 1992) Первые TOF эксперименты с камерами высокого давления с наковальнями (Соменков, Савенко, 1993) Неупругая мода TOF рефлектометра с поляризованными нейтронами (Корнеев, 1995) Первые детекторы с комбинированной геометрической и электронной фокусировкой (Кузьмин, 2001)

17 17 1 st -sp Дифракционные TOF спектры Нейтронограмма Si, измеренная на ИБР-1. Из В.В.Нитц и др., Дубна, Нейтронограмма Si, измеренная на ИБР-2. ФДВР, 1994.

18 18 Powd.-sp. Дифракционный спектр от поликристалла Дифрактометр среднего разрешения (Δd/d 0.01). Оптимизирован на измерение больших d hkl (до 20 Å). Дифрактометр высокого разрешения (Δd/d 0.001). Диапазон по d hkl от 0.6 до 3 Å. АФМ d=8 – 12 Å

19 19 Mono-DKDP 2D сечение узла (400) монокристалла KD 2 PO 4 при T=80 K, измеренное 1D ПЧД

20 20 Дифрактометр ДН-2, 1990 г. 94 К < Т < 275 К, ΔТ/Δt 1град/мин. Лед VIII превращается в кубический, а затем в гексагональный лед. Ice VIII Ic Ih Фазовые превращения в тяжелом льде при отогреве. Эксперимент в реальном времени с t=5 мин.

21 21 kinY123 Синтез YBa 2 Cu 3 O x из Y 2 O 3, BaCO 3 и CuO {Y 2 O 3 + BaCO 3 + CuO} {Y 2 BaCuO 5 + Y 2 Cu 2 O 5 + BaCuO 2 } YBa 2 Cu 3 O x 20°C T 940°C, Δt = 5 min

22 22 syn1 Синтез YBa 2 Cu 3 O x из Y 2 O 3, BaCO 3 и CuO Кинетика образования Y-123 фазы. f(t) = 1 – (1 – I/I max ) 1/2 ~ t, реакция, идущая на границах фаз. Процесс охлаждения. Переход P4/mmm Pmmm

23 23 One-pulse Эксперимент в реальном времени на ИБР-2. Режим одного импульса на ДН-2. Г.М.Миронова, ОИЯИ, Р , 1988.

24 24 chopper Фурье-дифрактометр высокого разрешения 0.7 mm Rotor Stator Transmission function Binary signals Фурье-прерыватель: N=1024 V max =9000 rpm Ω max =150 KHz S beam =3x30 cm 2

25 25 high-low Сравнение дифракционных спектров, измеренных с высоким и средним разрешением. ФДВР d/d ДН-2 d/d 0.01

26 26 1 st -sp Первые дифракционные TOF эксперименты с камерами высокого давления с наковальнями ДН-12 на 12-м канале ИБР-2 Камера с сапфировыми наковальнями (Р до 70 кбар)

27 27 spn Магнитное незеркальное рассеяние нейтронов от мультислоя [Cr(12Å)/ 57 Fe(68Å)]x12 /Al 2 O 3 Эксперимент на СПНРасчет

28 28 Tem Основные темы исследований на ИБР -2 Структура новых и функциональных материалов. ФДВР, ДН-2 Атомная и магнитная динамика. ДИН, НЕРА, КДСОГ Некристаллические материалы и жидкости, полимеры, коллоиды. ЮМО Физика поверхности, наноструктуры с пониженной размерностью. СПН, РЕФЛЕКС Биологические материалы и макромолекулы. ЮМО Физика высоких давлений. ДН-12, ДН-2 Материалы конструкционного назначения. ФДВР, ФСД Текстура и свойства горных пород. СКАТ, ЭПСИЛОН

29 29 Hg-based Ртутные сверхпроводники Сотрудничество ЛНФ – Химфак, МГУ Type Composition Diffract. Temp., K Pr., GPa Ref HgBa 2 CaCu 2 O 6.3 DN HPR DN HgBa 2 Cu 2 O 4+ HRFD8, PRB D2B DN F HgBa 2 Cu 2 O 4 F HRFD293 0 PRL =0.24, F HgBa 2 Ca 2 Cu 3 O 8 F HRFD 8 0 PRB =

30 30 Структура HgBa 2 CuO 4+δ. Позиция О3 заполнена частично на величину δ. Hg O1 O2 Ba Cu O3 Оксиды меди (купраты) – ВТСП с Т с до 165 К Зависимость температуры СП перехода от содержания кислорода в позиции О3. Hg-1201

31 31 Hg-spec. Дифракционный спектр HgBa 2 CuO 4.12 T c =97 K HRFD, IBR-2, DubnaSEPD, IPNS, Argonne

32 32 Hg-Tc Температура сверхпроводящего перехода в HgBa 2 Cu(O/F) 4+ как функция содержания кислорода Составы с кислородомСоставы с кислородом и фтором Температура перехода зависит от заряда!

33 33 Hg-F-dist. Межатомные расстояния в HgBa 2 CuO 4 (O/F) Апикальные расстояния зависят от количества аниона!

34 34 cmr CMR-эффект в манганитах T 1-x D x MnO 3 T=La, Pr,…D=Ca, Sr,… Сопротивление уменьшается в 10 7 раз при наложении магнитного поля! Реальная структура LaMnO 3

35 35 Структурное (disorder / stress induced) ФР Магнитный и структурный фазовый переход, L 500 – 2000 Å (mesoscopic) Structural PS Спонтанное (самопроизвольное) фазовое расслоение (ФР) в магнитных оксидах

36 36 Температурная зависимость параметров решетки a и c (внизу) и b (вверху) для O-16 и O-18 образцов. (La 0.25 Pr 0.75 ) 0.7 Ca 0.3 MnO 3, 16 O / 18 O (O-16 / O-18) 16 O / 18 O – Latt. Param.

37 37 Изменение межплос- костных расстояний и валентных углов в (La 0.25 Pr 0.75 ) 0.7 Ca 0.3 MnO 3 при замене изотопа 16 О на 18 О. 16 O / 18 O

38 38 Постановка эксперимента по измерению внутренних напряжений в объемном материале или изделии Пучок нейтронов Диафрагмы Изделие Регистрация нейтронограмм 90 -детекторами позволяет одновременно определять деформации в двух взаимно перпендикулярных направлениях Q 1 и Q 2.

39 39 spektr Дифракционный спектр -Fe (Im3m, a= Å) Интенсивности пиков дают информацию о текстуре в образце, положения пиков – о среднем параметре элементарной ячейки, ширины пиков – о дисперсии параметра элементарной ячейки. Показаны: экспериментальные точки, расчетная функция, разностная кривая (внизу).

40 40 Param a/a 0 = (d exp – d 0 )/d 0 - смещение положения пика (макронапряжение) 2d exp sin = - уравнение Вульфа-Брэгга d Å =t мкс /( L м sin ) W 2 = W C 1 d 2 + C 2 d 4 – ширина пиков C 1 = d 2 – дисперсия d exp (микронапряжение) C 2 ~ 1/R 2 – размер кристаллитов W 0 – ширина функции разрешения Основные формулы

41 41 sdvig Сдвиг дифракционного пика при E=200 ГПа и нагрузке 20 MPa и 200 MPa Сдвиг пика под нагрузкой при d/d

42 42 width Изменения ширины дифракционных пиков Функция разрешения (Al 2 O 3 ), уширение вследствие напряжений (Ni), уширение вследствие малых размеров кристаллитов (дисперсный Ni).

43 43 Stress-str. F = F/S E· l/l l - напряжение (stress) l/l – сжатие / растяжение = деформация (strain) E – модуль Юнга S E 20·10 10 Па = 200 ГПа (сталь) E 7·10 10 Па = 70 ГПа (алюминий) l/l = d/d R (разрешение) ( min ) Al 7·10 10 ·10 -4 = 7 MPa ΔV 10 мм 3 (светосила)

44 44 Tula-2 Влияние внутренних напряжений на дифракционные пики Сравнение нейтронограмм для исходного материала и образца с напряжениями. Видно уширение пиков и дополнительные пики от аустенитной фазы. Зависимость ширины дифракционных пиков от межплоскостного расстояния для образцов с напряжениями (1 и 2) и образца без напряжений (красные точки).

45 45 Diffr. M. Нейтронный дифракционный метод изучения внутренних напряжений обеспечивает: Сохранение целостности исследуемого объекта Высокое пространственное разрешение (до 0.5 мм) Определение макронапряжений Определение микронапряжений Режим измерения in situ Определение анизотропии макронапряжений (TOF метод) Анализ многофазных материалов

46 46 izluch Излучения для дифракционного изучения внутренних напряжений Излучение Доступ- Разреше- Разреше- Глубина Геометрия ность ние по d ние по x проникн. эксперимента Рентг. лучи Синхр. излуч Нейтроны При работе на импульсном источнике нейтронов возможно определение анизотропии напряжений!

47 47 Tar-1 Нагрузочная машина на нейтронном пучке Крепление образца Типичные форма и размеры образца Постановка эксперимента

48 48 adapter стальZr Исследование напряжений в биметаллическом переходнике каналов реакторов РБМК Биметаллический переходник, установленный на ФДВР Стенка биметаллического переходника в разрезе.

49 49 pereh Область А-В и сечения I, II, в которых производились нейтронные измерения остаточных деформаций, а0 – место, где был измерен параметр решетки стали, принятый за исходное значение. Ромбиками показаны величина сечения и положение нейтронного пучка в ходе измерений. Исследование напряжений в биметаллическом переходнике

50 50 Karta-1 Карта распределений полуширины рефлекса (111) на половине высоты по толщине стальной части переходника. Карта аксиальных деформаций в участке нержавеющей стали переходника сталь – Zr. Область первого цирконевого «зуба» имеет координаты: Y=0; X=5. Исследование напряжений в биметаллическом переходнике

51 51 Comp.-1 Исследования композитных материалов Участок дифракционного спектра от композита Al 2 O 3 /Al с объемной долей Al 25% и средним размером металлических включений 1 мкм. Штрихами указаны положения пиков для Al (верхние) и -Al2O3 (нижние) фаз, соответственно. Al Al 2 O 3

52 52 Mar-aus Изменение дифракционного спектра аустенитной стали в зависимости от степени усталости материала. Указаны индексы Миллера для аустенитной и мартенситной фаз. Зависимости объемных долей аустенитной и мартенситной фаз от степени усталости. Формирование мартенситной фазы в аустенитной нержавеющей стали под действием пластической деформации после циклирования

53 53 ИЗМЕРЕНИЕ ВНУТРЕННИХ И ОСТАТОЧНЫХ НАПРЯЖЕНИЙ В УДАРНИКЕ ПЕРФОРАТОРА МЕТОДОМ ДИФРАКЦИИ НЕЙТРОНОВ Ударник перфоратора из конструкционной рессорно-пружинной стали 65C2BA. Зависимость компонент тензора остаточных напряжений от координаты x. Координата x=0 соответствует положению поверхности со стороны внешнего радиуса образца. Геометрия эксперимента с ударником перфоратора.

54 54 Акт по внедрению

55 55 Tem Кандидатские диссертации сотрудников НЭО НИКС, защищенные по результатам работ на ИБР-2 В.В.Лузин Экспериментальное и модельное исследование процесса измерения текстуры поликристалловНСВР, СКАТ, 1999 г. В.Ю.Казимиров Исследование новых сегнетоэлектриков-сегнетоэластиков (CH 3 ) 2 NH 2 Al(SO 4 ) 2 6H 2 OНЕРА, 1999 г. О.В.Соболев Неупругое рассеяние нейтронов водными растворами и микродинамика гидратацииДИН, 2000 г. А.Н.Скоморохов Фонон-максонная область спектра возбуждений жидкого гелияДИН, 2000 г. Д.В.Шептяков Исследования структурных особенностей сверхпроводящих сложных оксидов меди ФДВР, ДН-12, 2000 г. Д.П.Козленко Исследование структуры и динамики галогенидов аммония ДН-12, 2001 г.

56 56 Tem Кандидатские диссертации сотрудников НЭО НИКС, защищенные по результатам работ на ИБР-2 Т.А.Лычагина Нейтронографическое и модельное исследование влияния текстуры на упругие свойства материаловСКАТ, 2002 г. С.В.Кожевников Исследование и применение эффекта пространственного расщепления нейтронного пучкаСПН, 2002 г. Г.Д.Бокучава Исследование внутренних механических напряжений в материалах методом нейтронной дифракции ФДВР, 2002 г. Д.Е.Буриличев Текстура и упругая анизотропия мантийных пород при высоких давленияхСКАТ, 2002 г. М.В.Авдеев Изучение фрактальных свойств поверхности белков ЮМО, 2002 г. В.И.Боднарчук Взаимодействие поляризованных нейтронов с неколлинеар- ными магнитными структурамиРЕФЛЕКС, 2003 г. А.Х.Исламов Структура и свойства липидных мембран ДН-2, ЮМО, 2003 г.

57 57 Tem Резюме Нейтронография конденсированных сред на ИБР-2 имеет прекрасные перспективы поскольку: 1. ИБР-2 уникальный нейтронный источник. 2. На ИБР-2 созданы спектрометры мирового класса. 3. На спектрометрах ИБР-2 работают опытные физики и инженеры. 4. Сложились плодотворные связи с многими научными центрами. 5. Имеется эффективная программа подготовки кадров. 6. Внешнее финансирование достаточно для текущей работы. 7. Существует реалистичная программа развития спектрометров.

58 58 Спасибо за внимание!

59 59 prem Разработка и реализация новых методов структурной нейтронографии по времени пролета с использованием импульсных и стационарных реакторов Государственная премия России за 2000 год В.Л.Аксенов, А.М.Балагуров, В.В.Нитц, Ю.М.Останевич (ЛНФ, ОИЯИ) В.А.Кудряшев, В.А.Трунов (ПИЯФ РАН) В.П.Глазков, В.А.Соменков (РНЦ КИ)